Donorsubstituierte Biphenyle als nicht-palindrome Pinzettenliganden

Wolfram Feuerstein

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Wolfram Feuerstein, Donorsubstituierte Biphenyle als nicht-palindrome Pinzettenliganden (2020), Logos Verlag, Berlin, ISBN: 9783832586829

Beschreibung / Abstract

Komplexe später Übergangsmetalle mit Pinzettenliganden erfreuen sich eines großen Interesses wegen vielfältiger photophysikalischer Eigenschaften, die solche Komplexe interessant für eine Anwendung in OLEDs, in der Sensortechnik oder der Photokatalyse machen. Ein häufig bei Platin- und Goldkomplexen verwendeter Pinzettenligand basiert auf 2,6-Diphenylpyridin. Das dazu nicht-palindrome, Biphenyl-basierte Pendant, bei dem die Position des zentralen Pyridin- mit einem lateralen Phenyldonor vertauscht ist, ist hingegen bisher wenig untersucht ebenso wie andere Donormotive als Pyridin.

In der vorliegenden Arbeit wird die Entwicklung von synthetischen Zugängen zu Dihalobiphenylen beschrieben, die über verschiedene Donormotive - Pyridin, Phosphin und NHC - verfügen. Diese Biphenyle sind als Präliganden geeignet, um einerseits über Transmetallierung der von ihnen abgeleiteten Stannole nicht-palindrome Au(III)-Pinzettenkomplexe und andererseits über eine doppelte oxidative Addition nicht-palindrome Pinzettenkomplexe mit Metallen der Gruppe 10 zu bilden. Diese Komplexe wurden hinsichtlich ihrer photophysikalischen Eigenschaften untersucht und der Einfluss der verschiedenen Donormotive beleuchtet.

Damit stellt diese Arbeit einen wichtigen Beitrag zu Entwicklung und Verständnis lumineszenter Übergangsmetallkomplexe dar und erweitert das Spektrum an Pinzettenliganden um eine bisher weitgehend unerforschte Klasse.

Inhaltsverzeichnis

  • BEGINN
  • 1 Pinzettenliganden
  • 1.1 Klassifizierung und Eigenschaften von Pinzettenliganden
  • 1.2 Redoxprozesse an Pinzettenkomplexen
  • 2 Lumineszente Au(III)-Komplexe
  • 2.1 Photophysikalische Grundlagen
  • 2.2 Ligandeneinflüsse phosphoreszenter Au(III)-Pinzettenkomplexe
  • 2.3 Synthetische Herausforderungen
  • 3 Ziel der Arbeit
  • 4 Oxidative Additionen Biphenylen-substituierter Liganden an Au(I)
  • 4.1 Oxidative Additionen von Biphenylen an Au(I)
  • 4.2 Darstellung 1-substituierter Biphenylene
  • 4.3 Versuche zur oxidativen Addition
  • 4.4 Quantenchemische Analyse
  • 4.5 Zusammenfassung
  • 5 Darstellung 3-substituierter 2,2†˜-Dihalo-1,1†˜-biphenyle
  • 5.1 Retrosynthetische Überlegungen
  • 5.2 Darstellung eines (C^C^N)-Präliganden
  • 5.3 Darstellung eines (C^C^P)-Präliganden
  • 5.4 Darstellung eines (C^C^C†˜)-Präliganden
  • 5.5 Zusammenfassung
  • 6 [(C^C^D)Au(III)]-Komplexe
  • 6.1 Darstellung von [(C^C^N)Au(III)]-Komplexen
  • 6.2 Darstellung von [(C^C^C†˜)Au(III)]-Komplexen
  • 6.3 Darstellung eines [(C^C^P)Au(III)]-Komplexes
  • 6.4 Stellung des Acetylidliganden
  • 6.5 Photophysik der [(C^C^D)Au(III)]-Komplexe
  • 6.6 Zusammenfassung
  • 7 (C^C^N)-Komplexe der Gruppe 10
  • 7.1 Transmetallierungen
  • 7.2 Oxidative Additionen
  • 7.3 Photophysik der [(C^C^N)M(II)PPh3]-Komplexe
  • 7.4 Zusammenfassung
  • 8 Darstellung eines [(C^C^P)Pt(II)]-Komplexes
  • 8.1 Photophysik
  • 8.2 Zusammenfassung
  • 9 Zusammenfassung und Ausblick
  • 9.1 Zusammenfassung
  • 9.2 Ausblick
  • 10 Experimentelle Details
  • 10.1 Quantenchemische Rechnungen
  • 10.2 Syntheseführung und Aufarbeitung
  • 10.3 Analytik
  • 10.4 Kristallstrukturanalyse
  • 10.5 Kaffeezubereitung
  • 10.6 Synthesevorschriften und analytische Daten
  • 11 Abkürzungsverzeichnis
  • 12 Bibliographie
  • 13 Anhang
  • 13.1 Kristallographische Daten
  • 13.2 Koordinaten der berechneten Moleküle
  • 14 Lebenslauf und Publikationen
  • 15 Danksagung

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